시크릿 타운의 호수에 피크닉을 간 쥬쥬와 릴리, 로사, 아이린은 신비로운 알을 발견하고 레인트리 베이커리에 보금자리를 마련해 정성을 다해 키웁니다. 그 알에서 황금목소리를 가진 전설의 새가 태어날 거라는 사실도, 황금목소리로 사람들의 마음을 빼앗기 위해 오랫동안 애타게 찾던 검은 마녀의 추격이 시작될 거라는 사실도 모른 체 말입니다.
시크릿 플라워의 새로운 노래를 만드는 릴리. 도무지 멜로디가 떠오르지 않아 고민에 빠진 릴리는 우연히 듣게 된 로라 할머니의 노래에 감동을 받고 할머니로 부터 멜로디언을 선물 받습니다.
한편, 신비의 알을 추적하다 앙팡리리를 훔쳐먹던 앵무새 빠로를 쫓던 쥬쥬가 검은 마법에 걸려 파이프오르간 감옥에 갇히고 맙니다. 쥬쥬의 마법이 남긴 핑크거미줄의 흔적을 따라 파이프 감옥을 찾은 릴리와 로사, 아이린, 릴리의 악보수첩과 멜로디언의 도움을 받아 무사히 쥬쥬를 구해냅니다. 덕분에 릴리는 새로운 마법 아이템, 시크릿팟과 시크릿 피아노가 생겼습니다.
그러던 어느 날, 불길한 징조를 보이는 신비의 알을 가지고 츄츄 동물병원에 간 쥬쥬와 친구들은 동물박사 레오를 만나게 되고 할머니의 노래를 듣게 됩니다. 동물병원의 주인인 로라 할머니와 다시 만나 기뻐하는 릴리. 그러나 할머니는 기억을 잃는 병에 걸렸답니다. 희미해져가는 할머니의 행복한 기억을 되찾기 위해 쥬쥬 사총사의 로라 할머니 첫사랑 찾기 대작전이 시작됩니다.